????熱電轉換技術通過塞貝克效應(Seebeck effect)和帕爾貼效應(Peltier effect)實現熱能與電能直接相互轉換,具有系統體積小、無運動部件、無噪聲、無損耗和無污染等優點,在深空探測、固態制冷和精確控溫等領域有著重要的應用。熱電轉換效率主要由熱電材料的無量綱熱電優值(
)決定。由于電學和熱學傳輸特性之間的強耦合關系,使得提高材料的熱電性能頗具挑戰性。
近日,中國科學院理化技術研究所低溫科學與技術全國重點實驗室低溫材料及應用超導研究中心周敏研究員、李來風研究員等提出超重力場重熔協同優化熱電性能、提升熱電優值zT的新方法,這為實現高性能熱電材料研究提供了新思路。
在超重力場的作用下,脆性BiSbTe熱電材料經歷了不同尋常的塑性變形,并形成了大量微觀結構缺陷,這在常規制造工藝中極為罕見。從而實現了微觀結構重構,結合載流子濃度優化功率因子,使BiSbTe合金的晶格熱導率低至?l<0.25 W/m K,熱電優值zT>1.91(圖1),這是目前報道的最高值。
超重力重熔后Bi0.48Sb1.52Te3.03合金中過量碲蒸發,導致Bi(Sb)原子占據Te空位,產生較多帶負電的反位缺陷,在基體中形成額外的空穴,從而增加載流子濃度(表1),使電導率提高的同時,Seebeck系數極大值向高溫方向移動,功率因子提高至44.5-48.9 ?W/K2cm(300K),比基體材料高約11%-22%,平均zT值達到1.63-1.66(300-500K)(圖2)。基于正電子湮滅(表2)和透射電子顯微鏡(圖3)對材料微觀結構進行表征,確認超重力重熔后樣品內存在諸如高密度位錯、反位缺陷(Bi(Sb)'Te))和微孔等微觀結構缺陷的堆積,這顯著增加了聲子散射,導致晶格熱導率降低約24%(300K)。因此,通過超重力重熔對微觀結構的重構實現了超低晶格熱導率。基于超重力重熔BiSbTe材料,制備相應的熱電器件,其發電效率達到6.4%(?T=184K,Tcold=289 K),比對應的商用器件高約52%,并且獲得了5.5W的高輸出功率,比商用模塊提高了83%(圖4)。
上述研究工作提出了一種超重力重熔制備技術實現高熱電性能的新策略,也可拓展至其他熱電材料體系。相關成果以Ultrahigh thermoelectricity obtained in classical BiSbTe alloy processed under supergravity為題發表在Nature Communications上。研究工作得到了低溫科學與技術全國重點實驗室、國家自然科學基金委等資助項目的資助。
圖1?協同優化聲子和電子傳輸實現超高zT值?
表1?超重力重熔前后樣品的ICP-OES結果及相應的霍爾測量值

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圖2?熱電性能圖?
表2? BST、BST-1和BST-1-R的正電子湮沒壽命譜(PALS)


圖3? 樣品BST-1 (a–i)和BST (j–l)TEM圖?

圖4?器件發電效率和輸出功率
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文章鏈接:https://doi.org/10.1038/s41467-025-62611-2
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